トリメチルアミンNとの電子ゆらぎ差 | ShijiasunAgilePeak Ventures Co.,Ltd

Scientific Reports volume 12、記事番号: 19417 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

細胞内の有機低分子は、生理的条件下、すなわち希薄水溶液（0.18 mol L−1）下で、タンパク質の機能やその電子的揺らぎ、分子機能の物理化学的起源である分子間相互作用を制御するのに重要であると考えられてきた。は、精度と効率を兼ね備えた観測手法が存在しないため、これまで解明されていませんでした。ここでは、トリメチルアミン N-オキシド (TMAO) と tert-ブチルアルコール (TBA) の希薄水溶液における相互作用の時間発展を、フラグメント分子理論で加速した非経験的分子動力学シミュレーションによって解析しました。 TMAO と TBA は類似した構造を持っていますが、タンパク質を安定化および不安定化する生理学的機能が反対であることが知られています。 TMAO は親水基近傍の水分子と安定した分極と電荷移動相互作用を引き起こし、CH3- 基近傍でも水分子を捕捉することが明らかになりました。これらはタンパク質の安定化に影響を与えるはずです。溶液ダイナミクスの理解は、次世代医療における人工シャペロンの設計に貢献します。

細胞内の小さな有機溶質はタンパク質にさまざまな影響を与えます。例えば、トリメチルアミン N-オキシド (TMAO、図 S1a) は、N+O- 基とメチル (CH3-) 基で構成され、深海魚で発見されており、タンパク質の生理学的機能を保存する既知のオスモライトです。。この効果は、Hofmeister シリーズで水を構造化する能力がより高い (CH3)4 N+ や PO43- などのイオンとよく比較されます 2。しかし、浸透圧の維持メカニズムについてはまだ議論の余地があります。提案されている説明には、TMAO とタンパク質間の魅力的な直接相互作用 2、または分子集合体としての水溶液の構造変化を介した間接的相互作用が含まれています 3,4。 TMAOがタンパク質の生理機能を保持する仕組みが解明されれば、人工シャペロンの開発の加速や動脈硬化のメカニズムの理解など、次世代医療への基礎科学的貢献が期待できます。

TMAO 水溶液の生物物理化学と溶液動力学は、実験的観点から広範囲に研究されています5、6、7、8、9、10、11、12、13、14。振動および核磁気共鳴分光法により、TMAO の N+O- 基と CH3- 基の両方が溶液中の水分子の動態を遅くし、N+O- 基には水分子を捕捉する顕著な能力があることが示されました 5,6,7, 10、11、13。これらの結果は、古典的な力場に基づく分子動力学シミュレーションによって慎重に議論されています 3,15,16,17,18。ただし、結果が力場の選択に依存することはよく知られています。したがって、実験結果を正確に説明し、浸透圧調節能力を人為的に設計するには、非経験的分子動力学（AIMD）シミュレーションが不可欠です。密度汎関数理論を用いたサブピコ秒オーダーのボルン・オッペンハイマー AIMD シミュレーションはこれまでにいくつか行われてきました 19,20,21,22,23,24 が、これまでの研究では、分子機能の物理化学的起源である分子間相互作用は明らかにされていませんでした。さらに、以前の AIMD シミュレーションの計算コストが高かったため、対象システムは小さなサイズ内に限定され、濃度 (0.5 mol L-1 以上) は自然条件 (つまり、深海魚の濃度) よりもはるかに高かった。）。

本研究の目的は、TMAO水溶液中の電子的揺らぎと分子間相互作用の時間的変化を現実的な濃度条件で明らかにすることである。この目的のために、我々は溶質と溶媒の相互作用に焦点を当て、非経験的な効果的なフラグメントポテンシャル分子動力学シミュレーション (EFP-MD) を適用しました。これは、数千の原子を含む系に対するナノ秒オーダーの AIMD シミュレーションの実行に特に適しています 25,26,27 、28、29、30、希薄 TMAO 水溶液 (0.18 mol L−1)。比較のために、タンパク質変性剤として知られる tert-ブチルアルコールの希薄水溶液 (TBA、図 S1b) も調査しました 5,6,16。

気相中の TMAO、TBA、および H2O 分子の構造は、Gaussian16 量子化学プログラムパッケージ 31 を使用して最適化されました。 MP2/aug-cc-pVTZ32 レベルの理論が計算に適用され、自然結合軌道 (NBO) 解析が実行されました。 TMAO、TBA、および H2O 分子の T1 診断値 33 は、それぞれ 0.013、0.010、および 0.010 であり、多重参照の性質がないことが確認されました。最適化された分子の波動関数を使用して、aug-cc-pVTZ 基底関数の EFP は、GAMESS-US プログラムパッケージに実装された「MAKEFP」モジュールによって独自に定義されました34。

EFP-MD シミュレーションを実行する前に、EFP の精度を評価しました。この目的のために、量子化学計算 (MP2/aug-cc-pVTZ) によって得られた総相互作用エネルギーを静電 (EES)、交換反発 (EEXREP)、電荷移動を伴う分極 (EPOL + ECT)、および局在分子軌道エネルギー分解解析 (LMO-EDA)35 を通じて分散 (EDISP) 相互作用エネルギー成分を抽出し、EFP の結果と比較しました。 LMO-EDA 計算では、基底系の重ね合わせ誤差を補正するためにカウンターポイズ法を適用しました。

続いて、TMAO または TBA の希釈水溶液と純水に対して一連の EFP-MD シミュレーションを実行しました。 EFP-MD シミュレーションでは、1 つの溶質分子と 300 個の H2O 分子を含む、一辺の長さ約 21 Å の正準 (NVT) アンサンブルとカットオフ距離 10 Å の一連の立方体周期ボックスを使用しました。減衰表現は長距離用語に適用されました25。シミュレーションボックスのサイズは、深海魚にとって現実的な濃度である希薄水溶液（0.18 mol L−1）をモデル化するために定義されました。 EFP-MD シミュレーションでは、1 fs のタイムステップと 298.15 K の温度 (Nosé-Hoover サーモスタットを使用して定義) を使用しました。これらの条件下で、自己拡散定数、動径分布関数 (RDF)、および時間依存の分子間相互作用エネルギーを評価するために、少なくとも 0.8 ns の平衡と 2.5 ns の生成のセットを実行しました。

EFP の化学的精度は、TMAO、TBA、および H2O について検証されました。 EFP は、高精度の非経験量子化学計算により双極子モーメントを 0.14 D 誤差以内で再現しました。これは、よく訓練された古典的な力場モデルよりも正確です 16,17 (表 S1)。 EFPによって最適化されたTMAO / TBA – H2O二量体モデルの構造パラメーターは、MP2レベルの量子化学計算結果と0.14Å以内で一致しました（図S2、S3、および表S2、S3）。二量体形成のわずかな違いは、少なくともターゲットシステム内では、EFP 法における剛体ローター近似を検証します。 TMAO / TBA – H2O二量体の安定な立体構造に近いEFP法によって計算された総相互作用エネルギーとその成分は、MP2レベルで対応するLMO-EDAを正確に再現しました（図S4、S5）。 EFP と MP2 によって得られた総相互作用エネルギーの平均絶対誤差 (MAE) は 2.0 kcal mol−1 でした。各相互作用エネルギー成分 (EES、EEXREP、EPOL + ECT、および EDISP) の MAE は、それぞれ 1.0、0.6、1.9、および 0.6 kcal mol−1 でした。 EFP 法によって記述される H2O-H2O 相互作用は以前に確立されています 29。このようにして、EFP 法の化学的精度が確認されました。 EFP の定義には面倒なフィッティングがないことに注意してください。

MD シミュレーションによって輸送特性を議論する方法の 1 つは、アインシュタインの方程式 (式 1) を使用して自己拡散係数を計算することです。

水の拡散係数 (Dwater) は 2.3 × 10-9 m2 s-136 であることが実験的に観察されており、希薄な TMAO/TBA 水溶液 (約 0.2 mol L-1) 中の Dwater は約 10 であることも報告されています。純水よりも % 低い 6,18,37。私たちのナノ秒オーダーの ab initio EFP-MD 結果は、これらの溶質が水分子の動態を遅くすることを再現することに成功しました (表 S4)。

希薄な TMAO/TBA 水溶液を調査するために、いくつかの溶質 - 溶媒サイト RDF が計算されました (図 1 および表 S5)。溶質の上位サイトの配位数は、OTMAO/TBA-Owater および OTMAO/TBA-Hwater の RDF を最初の最小値までの範囲で統合することによって評価されました。 OTMAO/TBA-Owater を使用して計算された配位数は、TMAO と TBA の両方で 3.3 でしたが、OTMAO/TBA-Hwater を使用して計算された配位数は、TMAO と TBA でそれぞれ 3.3、2.0 でした。これらの結果は、TMAO の親水基が 3 つの H2O 分子を水素結合ドナーとしてしっかりと捕捉するのに対し、TBA の親水基は 2 つの H2O 分子と 1 つの H2O 分子を水素結合ドナーおよびアクセプターとしてそれぞれ配位していることを示しています。 TMAO と TBA の底部サイト、つまり XTMAO/TBA-Owater の配位数に焦点を当てると、TMAO と TBA の CH3- 基が異なる水和特性を持っていることが明らかです。したがって、XTBA-Owater の RDF には 2 Å 以内にピークがありませんが、XTMAO-Owater の配位数は 0.7 です。 TBA の CH3- グループは「疎水性水和」を示しますが、TMAO の CH3- グループは H2O 分子を積極的に捕捉します。 TMAO と TBA の CH3- グループは、希釈溶液中で異なる作用を示します 5,18。

EFP-MDによってシミュレーションされた溶液構造。 (a) 水性 TMAO のスナップショット。 (b) 水性 TMAO の溶質 - 溶媒サイト RDF、g(r)、および水和数、n(r)。 (c) 水性TBAのスナップショット。 (d) 水性TBAの溶質-溶媒サイトg(r)およびn(r)。 XTMAO/TBA は、TMAO/TBA の CH3- 基の 3 つの軸方向の水素原子の質量中心として定義されました。

TMAO/TBA · · H2O 相互作用相関関数 ( p(t) )38 (式 2) は、各溶質の N+O-、OH、CH3- 基が反応速度論に及ぼす影響を明らかにするために計算されました。希薄TMAO/TBA水溶液中の水分子（図S6）。

ここで、h(t) は、各溶質と溶媒サイトの間の距離が各 RDF の最初の最小値よりも小さい場合に 1 として定義される階段関数です (表 S5)。それ以外の場合、h(t) は 0 として定義されます。TMAO/TBA · · H2O 相互作用寿命 (表 S6) は、p(t) を \(a{e}^{-t/{\tau }_) にフィッティングすることによって評価されました。 {a}}+b{e}^{-t/{\tau }_{b}}\left(a+b=1\right)\) を 0 < t < 100 ps の範囲のデータに変換します (図.S6); 二重指数関数フィッティングは、単一指数関数フィッティングよりも優れた結果が得られたため、適用されました。

EFP-MD の結果は、TMAO の N+O- 基と TBA の OH 基が、それぞれ平均寿命 31.2 ps と 16.5 ps で 3 つの H2O 分子を捕捉したことを示しました。 TMAO の計算された寿命は、誘電分光法 (~300 K で少なくとも 50 ps)13 および以前の AIMD シミュレーション (320 K で 30 ～ 50 ps、D2O 溶液の場合)19 によって得られたものと一致しました。 TBA の CH3- 基付近の寿命は水和シェルがないため定義できませんでしたが (図 1 を参照)、TMAO 付近の寿命は 6.9 ps でした。 TMAO の CH3- 基が水を捕捉できることが確認されました。

EFP-MD は、希薄な TMAO/TBA 水溶液における双極子モーメントの時間変化を調べるために利用できます。図 2 に示す水分子の双極子モーメントは、TMAO の N+O- 基に近づくと増大します (最大 4.20 D)。同様に、水分子が TBA の OH 基に近づくと、双極子モーメントが増大します (最大 3.78 D)。アンサンブル平均は、TMAO の N+O- 基 (r < 3.5 Å) および対応する TBA の OH 基近くの水分子が双極子モーメントを平均 3.22 D (+ 12%) および 3.01 D (+ 5%) 増加させたことを示しています。 %)、それぞれ純水中の水分子と比較しました (表 S7)。 TMAO は水溶液中で 9.39 D という大きな双極子モーメントを持つため、前者はより顕著な双極子モーメントを示します。一般に、集合系では分子は分極によって安定化されます。驚くべきことに、純水中の水分子と比較して、TMAO および TBA の CH3- 基に近い水分子の双極子モーメントが減少していることがわかりました（それぞれ -1% および -3%; 表 S7）。これは、CH3- 基の立体障壁により、双極子モーメントが減少し、少数の水分子のみが水の周囲に配位されるためです。双極子モーメントのアンサンブル平均は、水に対する溶質の影響が 4.5 Å 付近に収束することを示しています (図 3 および表 S7)。

1 ns EFP-MD に沿った水双極子モーメントの時間発展の例。プロットの色は、右側のキーで示される距離 (NTMAO-Owater/CTBA-Owater) を表します。

H2O 分子の双極子モーメントによって色分けされた 1 ns の水のゆらぎ。溶質から 3.5、4.0、4.5 Å 以内にある水分子を上面、側面、下面から観察します。プロットの色は、純水 (2.87 D) からの偏差を表します。

周囲の水の分極の強弱は、TMAO/TBA水溶液中の相互作用エネルギー成分（EES、EEXREP、EPOL、ECT、EDISP）の違いとして現れると考えられます（図4、S7、S8、表S8、S9）。したがって、親水基/疎水基付近の相互作用エネルギー成分について議論します。

TMAO/TBA と水の相互作用によって色分けされた 1 ns の水の変動。溶質から 3.5、4.0、4.5 Å 以内にある水分子を側面から観察します。

まず、TMAO 溶液の N+O- サイト (r < 3.5 Å) 付近の溶質 - 溶媒の分極と電荷移動相互作用は、TBA 溶液の OH サイトに対応する相互作用の 2 倍以上でした (図 4)。、Ｓ７、および表Ｓ８）。 NBO 解析は、二量体モデルとの電荷移動相互作用を説明します (図 S9、S10、表 S10)。 TMAO のプロトンアクセプター軌道は、親水基の周りの H2O 軌道とかなりの重なり積分を持ち、電荷移動を促進します (0.04 e)。ただし、TBA の OH 基と H2O の間の軌道の重なりは小さいです。したがって、電荷の移動は小さい (0.01 e)。したがって、TMAO 水溶液中で N+O- 基が水を強力に補う要因は、TMAO の大きな分極に由来する分極と電荷移動相互作用であると結論付けることができます。

次に、TMAO/TBA 溶液中の CH3- 基と周囲の水分子 (r < 3.5 Å) の間の相互作用を分析しました。この場合、溶質の違いは電荷移動と分散の相互作用に違いを引き起こしません（図4、S8、および表S9）。これは、TMAO / TBAのCH3-基のプロトンドナー軌道と水の分子軌道との間の小さな重複によって説明できます（図S9、S10、表S10）。ただし、TMAO の分極相互作用エネルギーは TBA の 2 倍以上です。水溶液中の TMAO の大きな双極子モーメントは、CH3- 基にも影響を与えます。分極相互作用がゼロであると仮定すると、TMAO の CH3- 基と水の間の相互作用は、TBA と同様の分散相互作用の寄与により -0.8 kcal mol-1 で安定し、疎水性相互作用が生じるでしょう。誘導される。結論として、TMAO の CH3- 基付近の引力相互作用は分極相互作用によって特徴付けられます。

この研究は、分子間相互作用の時間発展を分析することによって、希薄水溶液の電子状態変動に対するオスモライトTMAOと変性剤TBAの影響を議論するという前例のない試みを表している。これらの相互作用は、ab initio EFP-MD 法を介してのみ、物理化学的起源にまで遡って評価できます。ナノ秒オーダーのEFP-MD法は、TMAOとTBAが水分子の動態を遅くするという実験結果を再現することに成功した。私たちは、溶質と溶媒の相互作用に焦点を当てて、エンタルピーの安定化効果を分析しました。私たちのシミュレーション結果は、希薄水溶液中では、TMAO と TBA の親水基付近にある水分子の双極子モーメントが、それぞれ平均 12% と 5% 増加することを示しました。 CH3- グループの双極子モーメントは、TMAO と TBA でそれぞれ平均 -1% と -3% 減少しました。溶質の化学構造が類似している場合、溶質と溶媒の相互作用特性は、その部位の局所構造と極性に応じて変化します。 TMAO は、親水基近くの水分子との安定した分極および電荷移動相互作用を可能にし、大きな溶質分極は CH3- グループ近くの水分子に影響を与えました。しかし、TBA の分極は無視できるほどであり、CH3- 基近くの水分子には影響を与えませんでした。相互作用は疎水性でした。水溶液中の電子状態の変化に対する両親媒性の小さな分子の影響は大きく、将来的には、浸透圧調節物質や変性剤が生物学的環境におけるタンパク質の安定性を制御するメカニズムを、電子状態を用いた非経験的シミュレーションを使用して調査する必要がある。変動の影響を考慮します。

この研究中に生成または分析されたデータは、本文または補足情報に含まれています。

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NK は、科学技術振興機構の JST ACT-X プロジェクト (助成金番号 JPMJAX20A9) からの支援に感謝します。 HM は、JSPS 科研費 (助成金番号 21H01894) からの支援に感謝します。計算は、自然科学研究機構 (NINS) 岡崎研究施設の計算科学研究センター (RCCS) から提供されたスーパーコンピューターリソースを使用して実行されました (プロジェクト番号 22-IMS-C015)。

中央大学理工学部応用化学科〒112-8551 東京都文京区

Nahoko Kuroki, Tamon Funakura & Hirotoshi Mori

JST、ACT-X、〒332-0012 埼玉県川口市

Nahoko Kuroki

〒112-8610 東京都文京区お茶の水女子大学大学院人文科学研究科化学生命化学専攻

Yukina Uchino

〒444-8585 岡崎市明大寺分子科学研究所分子理論・計算科学分野

Hirotoshi Mori

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NK と HM は研究を概念化しました。 TF は HMYU の監督の下で EFP-MD コードを開発し、TF は NK の監督の下で EFP-MD シミュレーションを実行して結果を分析し、HMNK が結果を視覚化しました。 YU と NK は、他の著者からの寄稿を受けて、原稿の原案を書きました。 NKとHMが原稿を編集しました。共著者全員が原稿の連続草稿を読み、コメントしました。

Correspondence to Nahoko Kuroki or Hirotoshi Mori.

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転載と許可

黒木直樹、内野裕也、船倉隆他水中でのトリメチルアミン N-オキシドと tert-ブチルアルコールの電子ゆらぎの差。 Sci Rep 12、19417 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-24049-0

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受信日: 2022 年 7 月 25 日

受理日: 2022 年 11 月 9 日

公開日: 2022 年 11 月 12 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-24049-0

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